《泡芙小姐》以每集一个独立且彼此关联的小故事的形式，讲述了繁华都市里时尚男女的情感生活。泡芙小姐，是一名时尚性感的独居白领。她有自己的小小朋友圈——清纯女孩小若、妖娆美女十三妖和潮男超级玛丽。四个人有着不同的处世态度，对爱情也有着不同的理念。
在一个架空世界里，有一小群秘密存在着的“特殊能力者”，简称特能人。他们不会在普通人面前暴露自己，并通过一个自治组织——异控局，对各种特能造成的非自然事件进行管理，维护社会秩序。然而随着时间推移，特能人之间也出现了立场分化。有人想要守护和平维持平衡，有人想利用特能攫取私利。矛盾，一触即发。
表面上看来，索尼娅（田村睦心 配音）是一个扎着双马尾的金发美少女高中生，但实际上，她有着一个秘密的身份——杀手。作为一名杀手，索尼娅有着异常敏锐的神经，任何突然靠近她的生物，都会受到她的强力攻击。少女折部安奈（赤崎千夏 配音）自称是索尼娅的朋友，但似乎没有得到索尼娅的认可。因为其大大咧咧的天然呆个性，安奈经常成为索尼娅本能攻击的受害者。在无意间，安奈发现，虽然索尼娅是个令人闻风丧胆的杀手，但她在昆虫和妖怪方面却有着意外小的胆量，这也成为了拉近二人关系的重要契机。同时，索尼娅的杀手同事吴织亚切（高部爱 配音），毫无存在感的不知名少女（钉宫理惠 配音）也来到了安奈的身边，杀手和少女们热闹的日常生活展开了。
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